Attore. Figlio di Patrick 'Spats' O'Toole, allibratore, e Constance Jane Eliot Ferguson. I genitori si trasferiscono dall'Irlanda in Inghilterra, a Leeds, quando lui ha solo un anno ed è qui che il piccolo Peter cresce, frequentando i pub e le corse di cavalli a seguito del padre. A quattordici anni lascia la scuola e va a lavorare come fattorino per lo 'Yorkshire Evening Post', dove in seguito diventa apprendista cronista. Dopo aver servito per due anni la Marina Inglese come radiosegnalatore decide di intraprendere la carriera di attore così, avendo alle spalle un po' di esperienze fatte nei teatri locali si presenta per un'audizione alla Royal Academy of Dramatic Arts di Londra. Vince una borsa di studio e frequenta la RADA per due anni, dove suoi compagni di corso sono Albert Finney, Alan Bates e Richard Harris. Durante la sua lunga carriera teatrale è stato membro delle compagnie dei più prestigiosi teatri britannici tra cui l'Old Vic di Bristol, la Royal Shakespeare Company e l'Old Vic di Londra. Il debutto cinematografico risale al 1959 con "Ombre bianche" di Nicholas Ray e ben presto raggiunge il successo grazie all'interpretazione dell'epica biografia di T. E. Lawrence in "Lawrence d'Arabia" (1962) di David Lean. Questo film, oltre a portarlo all'attenzione del pubblico e della critica internazionale, gli fa vincere il BAFTA come miglior attore britannico e guadagnare la prima nomination all'Oscar come miglior attore protagonista. Molti sostengono che nella sua lunga carriera abbia sprecato il suo talento in progetti ben al di sotto delle sue possibilità, ma, nonostante i gravi problemi legati all'alcol e l'operazione che lo ha privato di una parte di intestino, a parlare per lui restano le oltre settanta interpretazioni sul grande e piccolo schermo e i quarant'anni di apparizioni sul palcoscenico. Non è mai riuscito a portare a casa un Oscar anche se ha ricevuto numerose candidature: nel 1965 per il ruolo di Enrico II in "Becket e il suo re" (1964, di Peter Glenville), nel 1969 nuovamente per il ruolo di Enrico II ma nel film "Il Leone d'inverno" (1968, di Anthony Harvey), nel 1970 per il ruolo di Arthur Chipping in "Goodbye Mr. Chips" (1969, di Herbert Ross), nel 1973 per il ruolo del Conte di Gurney in "La classe dirigente" (1972, di Peter Medak), nel 1981 per il ruolo del regista Eli Cross in "Professione pericolo" (1980, di Richard Rush) e nel 1983 per il ruolo di Alan Swann, un attore di film di cappa e spada ormai in declino e alcolizzato ospite d'onore in una trasmissione televisiva, in "L'ospite d'onore" (1982, di Richard Benjamin). Nel 1999 ha tentato anche la via della regia con la versione per la Tv della sua ultima fatica teatrale "Jeffrey Bernard is Unwell", da lui anche interpretato e prodotto, che nel 2000 gli è valso uno speciale Laurence Olivier Award. Nel 2003, dopo l'iniziale rifiuto, ha deciso di accettare l'Oscar onorario che l'Academy Award gli ha assegnato per "lo straordinario talento che ha arricchito la storia del cinema con alcuni dei suoi memorabili personaggi".E' stato sposato con l'attrice Siân Phillips, sposata nel 1959 e da cui ha divorziato nel 1979, madre delle due figlie Patricia e Kate (anche lei attrice). In seguito ha avuto una lunga relazione con la modella Karen Brown, da cui è nato il figlio Lorcan, che vive a Londra con il padre dopo la vittoria di una lunga battaglia legale per l'affidamento. Ha dato alle stampe due libri di memorie: "Loitering with Intent: the Child" (1992) e "Loitering with Intent: the Apprentice" (1996) e ne ha un terzo in preparazione.Nel tempo libero si dedica alla pratica e all'insegnamento del gioco del cricket e alla pesca a mosca. Una curiosità per il pubblico italiano: Magnus, il celebre creatore di fumetti, per il personaggio di Alan Ford, si è ispirato all'alto e dinoccolato attore irlandese.